后。在阴山俘获突厥千余帐。当时唐朝派遣的议和使臣唐俭正在突厥营中，颉利可汗毫无战争准备。唐将苏定方为前锋，李靖率大军随后进发，唐军奋击，突厥兵溃散，被杀死万余人，俘虏十余万人，缴获牲畜数十万头，颉利可汗乘千里马逃跑。李世绩堵截突厥归路，颉利无法北归，各部酋长纷纷率众投降，李世绩俘虏五万余人。于是彻底消除了东突厥对唐朝的危胁。
李绩守卫治理并州的十六年中，纪律严明，政绩卓著，史曰“令行禁止，民夷怀服”。唐太宗曾欣慰地说：“炀帝不择人守边，劳中国筑长城以备虏。今我用绩守并，突厥不敢南，贤长城远矣！”（意思为：隋炀帝不懂得选择良将来戍守边防，只知道劳民伤财修筑长城。现在我任命李绩镇守并州，突厥不敢南下而牧马，这岂不比修筑长城胜过百倍。）也正因为于此，即使以后在晋王李冶遥领并州大都督期间，担任都督府长史的李绩也一直是并州实际的最官长官。后来在唐太宗为册立太子而迟疑不决的时候，李绩坚定地站在了晋王李冶一边，并成为太子的重要辅臣。李绩与晋王李冶的故旧关系，正是决定李绩态度的主要原因。
李世民刚夸过李世绩“边尘不惊”，并召其为兵部尚书，未至，就遇到薛延陀之子大度设率领八万骑进攻李思摩。太宗下诏让李绩为朔方道行军总管，将轻骑六千，大败度设于青山，“斩名王一，俘口五万”——薛延陀惯用的作战方式十分奇怪，薛延陀战士都配有战马，但他们并不是骑兵，战马只是纯粹的运输工具，作战时他们都是步兵。薛延陀军队的基本编制是五人一小队，其中四人在前步战，一人负责看管马匹在后接应，如果战胜就大家上马追击，如果战败就大家拍马而去。游牧民族却不以骑兵作战，薛延陀算一个典型。奇怪的是，这种步兵战法竟然屡屡击败突厥骑兵，成效显著，薛延陀更具体的作战方法未见记载，相信不会是五人小队这么简单。这种五人小队的关键是看管马匹者，如果他不能完美配合直接作战的那四位，整个小队就会进退不得，因此薛延陀人都是让小队中较多经验的人去管马，而且还严格规定如果接应不力要军法从事。李绩对薛延陀的这种战法十分了解，双方交手时，绩自己吸引敌军，另派副将薛万彻去袭击薛延陀的马匹。由于薛延陀军的注意力完全被李绩吸引，结果被薛万彻乘虚夺取了马匹，敌军立刻乱成一团，李绩又令部下组成方阵，持长矛向薛延陀军冲击，薛延陀很快就全军崩溃。
击破大度设后，李绩结束十六年的并州生活，回长安就任兵部尚书。这时李世民已年岁渐高，正在考虑培养自己的接班人，自古皇室内乱多出在世代更替之际，李世民自己就是个典型例子，要顺利完成权力的交接，除了提高接班人本身的素质以外，还必须给他准备一批优秀的辅佐之臣，因此李世民在考虑太子人选的同时也着手为太子准备日后的栋梁。此时距隋末的乱世已有近三十年，与李绩同时代的谋臣大将们大多已垂垂老矣，而青年则尚不足以担当重任，惟李绩正当壮年，（不要忘记，他参加起义的时候才十七岁）其军政能力皆堪称杰出，又有“纯臣”的称号。李世民于此时将李世绩从并州前线召回，让他担当重要的内阁官员参与国事决策，其对李绩的期望不言而喻。
这一段时间李世民对李绩的宠遇之深，君臣关系之密切在中国历史上是极其少见的（昏君宠臣除外）。李绩突然得了重病，情况很不乐观，医生诊断后说用人的胡须烧成灰服用可以治愈，李世民就剪了自己的胡须为李绩配药（民间传说则是说必须用龙须做药引，出得了这个药引的也只有李世民了）。古人对身体发肤之爱惜是今人无法理解的，而头发指甲之类有时甚至被视为生命的象征，举例来说，尧舜禹汤中的成汤遇到大旱向天求雨时使用的祭品就是自己的指甲（记载是求雨成功），而曹孟德割发代首的故事也流传甚广。皇帝肯以自己的胡须为臣下配药，其中的意味只怕让当事人有生命不可承受之重。李世民也毫不掩饰自己对李绩的期望，李绩前来谢恩时，李世民告诉他，我对你好是因为“吾为社稷计耳”，你不用那么感恩戴德。太宗亲征高丽，以绩为辽东道行军大总管。在破盖牟、辽东、白崖等城的战役中，他也都立功多次。
贞观十七年，齐王李佑（是李世民的亲儿子，跟以前的齐王元吉没关系）受近侍燕弘亮蛊惑在齐地叛乱，李绩受命前往镇压。李佑起兵时，燕弘亮吹嘘说如果官军前来，燕某“右手持酒卮，左手为王挥刀拂之”。等到得知来镇压的官军是李绩，李佑部下的士气急剧下降，几个将领戴罪立功，发动兵变把李佑、燕弘亮抓住，李绩于是不费一兵一卒
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