国，加右武候大将军，封曹国公，赐良田五十顷，甲第一区。其父李盖也受到了封赏。并令李绩统“河南、山东之兵以拒王世充”。
不久，李密叛唐被杀。李绩崇尚义气，上表请准其收葬。高祖归还了李密尸体，李绩备君臣之礼，“大具威仪，三军缟素”，安葬于黎阳山。礼毕，才与将士脱下丧服。他的这种“事君以忠”的举动，再次博得了人们的赞许，“朝野义之”。
武德二年(619)十月，窦建德率大军南下，与李绩的巡逻部队遭遇，混战一场。建德进攻黎阳，一举破城，俘获了淮安王李神通、魏徵与李绩父李盖，唯李绩率百余骑突围而出。但因其父被俘，又返回来投降窦建德，授任左骁骑将军，仍守黎阳。
李绩虽投降了窦建德，却是身在曹营心在汉，他想脱身归唐，又怕其父受到连累，便与郭孝恪定计，先立功效以取信窦建德，然后再寻机脱身。于是他主动出击王世充，攻破获嘉城，俘获很多；接着又袭击新乡，俘虏其骑将刘黑闼，都献给窦建德。李绩屡建战功，得到了窦建德的信用，使防范松弛，遂于武德三年(62o)正月归唐。有人劝窦建德杀死李盖，他说：“世绩，唐臣，为我所虏，不忘本朝，乃忠臣也，其父何罪？”遂舍而不杀。
李绩归唐后，仍任总管。不久，随从秦王李世民平定刘武周，大获全胜(参见柏壁之战)。接着，又参加了平定王世充的战斗。这年九月，唐军于邙山击败王世充军，进逼洛阳，其管州总管杨庆请求投降。杨庆原李密旧将，李世民派李绩率军赴轘辕道安抚其众，于是，荥、汴、淆、豫九州相继来降。
这时，王世充子玄应镇守虎牢，屯军于荥阳、汴州之间，闻知管州降唐，欲率军收复管州，被李绩击退。接着，李绩让郭孝恪致书荥州刺史魏6，魏6降唐，并擒获了王玄应的四员大将。翌年二月，李绩进军虎牢，王世充郑州司兵沈悦暗中投降，并做内应，遂一举攻占虎牢，活捉了刺史荆王王行本。
王世充一面死守洛阳孤城，一面向窦建德求救。窦建德以为唇亡齿寒，遂率大军南下救援，相继攻占了管州、荥阳。李世民与李绩扼守虎牢，以阻止窦建德军西进。三月，李世民与李绩等在虎牢东观察窦建德营垒，与其游兵相遇，窦建德立即派出五六千骑兵追击。李绩率伏兵奋力冲杀，大破敌兵，斩首三百余级，并活捉其二员骁将，凯旋而归(参见洛阳、虎牢之战)。
唐军很快俘虏了窦建德，平定了王世充，胜利返回长安。在这次东征中论功行赏，李世民为上将，李绩为下将。李绩以自己的骁勇善战位居诸将之首，与秦王都身披黄金甲，乘戎辂，向太庙告捷。
李绩很重义气。他在瓦岗时曾与单雄信结拜为兄弟，誓同生死。后李密兵败，单雄信投靠了王世充。单雄信作战勇猛过人，在唐军围攻洛阳时，他驰骋沙场，挥枪几中齐王李元吉。平定洛阳后，单雄信被俘，将要处死。李绩请以自己的官爵赎雄信之罪，李世民不准，他哭着对雄信说：“平生誓共为灰土，岂敢念生，但以身许国，义不两遂。虽死之，顾兄妻子何如？”因用刀割下一块股肉，请雄信吃下，说：“示无忘前誓。”
在处死窦建德不久，唐高祖又征调窦建德旧将入长安，原旧将惊惧不安，于是刘黑闼又串通李密旧将兖州总管徐圆朗起兵反唐。河北各地窦建德旧将及豪右多杀官吏响应，一时发展到数万人，声势浩大。刘黑闼攻陷了冀州，进逼宗城(今河北威县东)。时李绩任黎州总管，屯守宗城，抵挡不住，欲退保洺州，途中遭黑闼追击，步兵五千人，皆没于阵，李绩幸免于难。李世民奉命讨伐刘黑闼，双方对峙于洺水城。李绩率兵逼近黑闼勇将高雅贤营垒，杀高雅贤，攻破其营(参见洺水之战)。在平定刘黑闼后，李绩又奉命进击徐圆朗。唐军乘胜而进，徐圆朗连战失利，最后弃城夜逃，为人所杀，“其地悉平”。
武德六年(623)，李绩又随从李孝恭、李靖讨伐辅公祏(参见唐灭辅公祏之战)。他率步兵一万人，渡过淮水，一举攻占了寿阳(今安徽寿县)。公拓之将陈正通率兵十万驻守梁山，派其大将冯惠亮率水军十万，把大舰锁连江中，以阻断水路，还于江西筑造营垒，分守水6要道，以阻止官军。李绩率军攻破其营垒，惠亮单舟逃走。李绩乘胜进击，正通兵溃，逃回丹阳(今江苏南京)。辅公祏见全线崩溃，遂丢弃丹阳城，连夜逃去。李绩“纵骑追之于武康，江南悉定。”
武德八年(625)，东突厥颉利可汗屡次掳掠并州一带，高祖命李绩为并州行军总管，以抵御突厥。唐太宗即位后，拜为并州都督(治太原
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