李绩开始攻城，唐太宗也率一万甲骑赶到。高丽害怕唐军抛石车，乃于城上积木筑战楼，以抵御抛石。李绩把抛石车排列在城下，抛石击城，块块巨石飞射城上，无坚不摧；另一方面又用撞车撞其楼阁，所撞之处，无不倾倒。这时又刮起了南风，李绩乘机纵火，点着了城西南楼。大火迅即蔓延到城中。风助火势，火借风威，全城立时浓烟滚滚，烈焰腾腾，城内一片混乱。唐军一举攻克了辽东城，烧死俘虏高丽兵万余人。
在攻占辽东城后，唐军乘胜围攻白岩城(今辽阳东南)。白岩城靠山临水，四面险绝难攻。李绩以撞车撞城，又用抛石车飞石击城，飞石流矢雨点般射向城中。高丽守将孙代文抵挡不住，遂举城请求投降。于是，唐军又攻占了白岩城。
贞观二十年(646)，刚从辽东班师不久，薛延陀部发生了内乱，李绩奉命率兵讨乱，在乌德鞬山大破其军，大首领梯真达官率众投降，咄摩支可汗向南逃往荒谷之中。李绩派通事舍人萧嗣业前去招降，其部落犹首鼠两端，李绩遂派兵进击，前后斩首五千级，俘虏三万余人。
唐太宗十分欣赏李绩的军事才干，又钦佩他的忠诚。贞观二十三年(649)，在临终前，唯恐他身为两朝元老，难以驾驭，特意将他出任为叠州都督，并向太子面授机宜，说：“李绩才智有余，屡更大任，恐其不厌服于汝，故有此授。我死后，可亲任之。若迟疑顾望，便当杀之。”李绩似明白唐太宗的心意，奉诏之后，“不及家而去”。
唐高宗李治即位后，召回李绩，授任检校洛州刺史，洛阳宫留守，进开府仪同三司、同中书门下，参掌机密，不久，又拜尚书左仆射。他惧怕盈满，遂于永徽元年(65o)上表，请求解除了左仆射职务，但仍以开府仪同三司的身份知政事。四年，又被册为司空。早在贞观年间，李绩以勋庸图形于凌烟阁，至此，高宗又命人为他画像，并亲自为他写序。
永徽六年(655)，高宗欲废王皇后，立昭仪武则天为皇后。此事在朝臣中引起了一场轩然大波。以顾命大臣长孙无忌、褚遂良为首的元老坚决反对，李义府、许敬宗等政治上的失意者却极力支持。李绩在表面上同意长孙无忌等大臣的意见，而暗中却赞成此事。他曾与许敬宗等人“密表劝请”。这年九月，一天退朝后，高宗召长孙无忌、李绩、于志宁、褚遂良入内殿，再次商议废立皇后之事。褚遂良以破釜沉舟的决心，表示誓死力争。李绩见此情形，却“称疾不入”，巧妙地回避了，而褚遂良因死力相争，几乎招致杀头之祸。过了几天，高宗私下向李绩表示：自己愿立武昭仪为皇后，顾命大臣坚决反对，自己感到棘手难办。李绩不以为然地说：“此陛下家事，何必更问外人！”李绩虽未明言支持立武昭仪，但他劝高宗把此事看作家事，不必理会外廷的意见，实际上是支持高宗废立皇后的举动，因此，“上意遂决”。
在李绩的暗中支持下，唐高宗不顾长孙无忌等人的反对，决定立武则天为皇后。这年十一月初一日，高宗临轩，李绩奉命赍玺绶册封武则天为皇后。
在废立皇后一事的激烈政争中，决定了朝臣的沉浮。长孙无忌、褚遂良等反对派，先后被贬到地方，有的自缢身死，有的被治罪。支持者李义府等人则飞黄腾达，李绩也格外受到亲重。在高宗东封泰山时，他任封禅大使。在途经他的故乡时，皇后亲自去看望他寡居的姐姐，赐给衣物，还封为东平郡君。李绩不慎坠马伤足，高宗亲自慰问，并把御乘赐予他。
褚遂良、韩瑗因极谏而遭杀身之祸，此后群臣多缄默不言。一天高宗与侍臣议政，谈及了隋炀帝，说：“炀帝拒谏而亡，朕常以为戒，虚心求谏，而竟无谏者，何也？”李绩顺口阿谀说：“陛下所为尽善，群臣无得而谏。”
乾封元年(666)，唐朝再次出兵高丽。十二月，高宗以李绩为辽东道行军大总管，率六总管分水、6两军出发。这位年逾古稀的老将军风采不减当年，能谋善断，指挥若定。翌年二月，李绩率军渡过辽水，抵达新城(今辽宁铁岭南)，他对诸将说：“新城是高丽西境镇城，最为要害，若不先图，余城未易可下。”遂至城西南，依山筑栅，围困新城。城中窘迫，遂开门投降。由于攻克了新城，进军很顺利，“自此所向克捷”，接连攻下十六城。
总章元年(668)二月，李绩攻下扶余城(今吉林四平)，高丽王子泉男建派五万兵前来救援，在薛贺水与唐军相遇。李绩军奋力冲杀，大破高丽兵，斩获三万余人，接着挥师南下，九月，攻克了大行城(今辽宁丹东南)，唐军诸路人马与李绩会师，进至鸭绿
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